استخراج پکتین از پوست لیموترش با کمک امواج فراصوت: مدل‌سازی و بهینه‌سازی پارامترهای فرآیند

نوع مقاله : مقاله کامل علمی پژوهشی

نویسندگان

1 دانشجوی دکتری صنایع سلولزی، دانشکده منابع طبیعی، دانشگاه علوم کشاورزی و منابع طبیعی ساری، ساری، ایران.

2 دانشیار، گروه چوب و فرآورده‌های سلولزی، دانشکده منابع طبیعی، دانشگاه علوم کشاورزی و منابع طبیعی ساری، ساری، ایران.

3 استاد گروه چوب و فرآورده‌های سلولزی، دانشکده منابع طبیعی، دانشگاه علوم کشاورزی و منابع طبیعی ساری، ساری، ایران.

چکیده

چکیده
سابقه و هدف:
در سال‌های اخیر، بهره‌برداری پایدار و ارزش‌افزایی ضایعات کشاورزی در چارچوب اصول شیمی سبز مورد توجه گسترده قرار گرفته است. پکتین به‌عنوان یک زیست‌پلیمر کارآمد با ویژگی‌های ژل‌ دهندگی، زیست‌سازگاری و زیست‌تخریب‌پذیری، گزینه‌ای مناسب برای تولید بسته‌بندی‌های خوراکی و زیست‌پایه و جایگزینی پلاستیک‌های مشتق از نفت به شمار می‌رود. پوست لیموترش، به‌عنوان یکی از فراورده‌های جانبی کم‌ارزش صنایع آبمیوه‌گیری، منبعی غنی و اقتصادی برای تولید پکتین با کیفیت بالا است. روش‌های مرسوم استخراج پکتین بر پایه حرارت و اسیدهای معدنی، علاوه بر چالش‌های زیست‌محیطی، موجب تخریب ساختار مولکولی و افت کیفیت عملکردی آن می‌شوند. در این پژوهش، با بهره‌گیری از فناوری فراصوت و مدل‌سازی سطح پاسخ (RSM)، شرایط بهینه استخراج پکتین از پوست لیموترش تعیین شد تا امکان دستیابی به بیشترین بازده و کاربرد مؤثر آن در بسته‌بندی‌های زیست‌پایه فراهم شود.

مواد و روش‌ها:
پوست تازه لیموترش پس از جداسازی، شست‌وشو، خشک‌سازی و آسیاب، برای استخراج پکتین آماده شد. استخراج در محیط محلول سیتریک اسید و تحت تأثیر متغیرهای دامنه امواج فراصوت (60، 80 و 100 درصد)، زمان فرآیند (4، 8 و 12 دقیقه) و pH (1، 2 و 3) انجام گرفت. نسبت جامد به مایع در تمامی تیمارها برابر 1:15 (وزنی/حجمی) بود. پکتین استخراج‌شده با اتانول رسوب داده شد، سپس خشک و به‌صورت پودر یکنواخت تهیه گردید و بازده آن به‌روش وزنی محاسبه شد. طراحی آزمایش‌ها بر اساس طرح باکس–بنکن در چارچوب روش سطح پاسخ انجام گرفت. تحلیل داده‌ها با نرم‌افزار Design Expert V13 انجام شد و مدل چندجمله‌ای درجه دوم برای تبیین اثرات اصلی، درجه دوم و متقابل عوامل استخراج توسعه یافت. اعتبار مدل از طریق مجموعه‌ای از آزمون‌های آماری شامل تحلیل واریانس، ضریب تعیین، نسبت دقت کافی و تحلیل مانده‌ها ارزیابی شد.

یافته‌ها:
مدل پیشنهادی برازش بسیار مطلوبی با داده‌های تجربی نشان داد (9957/0R²=، 9878/0Adjusted R²=، 9306/0Predicted R²=، 02/%5CV=). آزمون عدم برازش نیز معنی‌دار نبود (05/0P>) که صحت و کفایت مدل را تأیید می‌کند. بررسی نمودارهای پراکندگی و احتمال نرمال مانده‌ها نیز بیانگر نرمال بودن خطاها، نبود نقاط پرت و یکنواختی مناسب پراکنش مانده‌ها بود. بر اساس تحلیل واریانس، pH مؤثرترین عامل کنترل‌کننده بازده استخراج پکتین شناخته شد (0001/0P<، 39/23β=+)؛ در حالی‌که دامنه امواج و زمان استخراج نیز اثرات مثبت، اما کمتر از pH داشتند. با استفاده از تابع مطلوبیت درینگر، شرایط بهینه استخراج شامل دامنه 42/88 درصد، زمان 48/10 دقیقه و pH برابر با 04/1 تعیین گردید. تحت این شرایط، بازده پیش‌بینی‌شده برابر با 13/48 درصد و سطح مطلوبیت کلی برابر با ۱۰۰ درصد بود. انجام آزمایش تأییدی در همین شرایط منجر به بازده تجربی 16/46 درصد شد که اختلاف اندک میان مقادیر پیش‌بینی‌شده و تجربی، اعتبار و دقت بالای مدل بهینه‌سازی را تأیید می‌کند.

نتیجه‌گیری:
امواج فراصوت به‌عنوان روشی کارآمد و سازگار با اصول شیمی سبز، کارایی بالایی در استخراج پکتین از منابع گیاهی نشان می‌دهند. ترکیب این فناوری با مدل‌سازی آماری مبتنی بر روش سطح پاسخ، امکان پیش‌بینی دقیق رفتار فرآیند، بهینه‌سازی هم‌زمان عوامل مؤثر و کاهش تعداد و هزینه آزمایش‌ها را فراهم می‌کند. یافته‌های پژوهش حاضر نشان داد که شرایط اسیدی و دامنه بالای امواج فراصوت به‌طور معنی‌داری موجب افزایش بازده استخراج پکتین می‌شود. پکتین حاصل از این روش سبز نیز ویژگی‌های مطلوبی برای کاربرد در تولید فیلم‌های خوراکی و بسته‌بندی‌های زیست‌پایه دارد. به‌طور کلی، نتایج این مطالعه چارچوبی علمی و کاربردی برای بهره‌برداری صنعتی از ضایعات مرکبات و تولید زیست‌پلیمرهای با ارزش افزوده در صنعت بسته‌بندی سبز ارائه می‌کند و می‌تواند زمینه‌ساز توسعه فناوری‌های پایدار مبتنی بر سامانه‌های پکتین–سلولز باشد.

کلیدواژه‌ها


عنوان مقاله [English]

Extraction of Pectin from Lime Peel Using Ultrasound: Modeling and Optimization of Process Parameters

نویسندگان [English]

  • Seyedeh Motahareh Mohseni Shektaii 1
  • Majid Zabihzadeh 2
  • Maryam Ghorbani Kokandeh 3
  • Ghasem Asadpour 2
1 Ph.D. Student of Cellulosic Industry, Faculty of Natural Resources, Sari Agricultural Sciences and Natural Resources University, Sari, Iran.
2 Associate Prof., Dept. of Wood and Cellulosic Products Engineering, Faculty of Natural Resources, Sari Agricultural Sciences and Natural Resources University, Sari, Iran.
3 Professor, Dept. of Wood and Cellulosic Products Engineering, Faculty of Natural Resources, Sari Agricultural Sciences and Natural Resources University, Sari, Iran.
چکیده [English]

Abstract
Background and Objective:
In recent years, the sustainable utilization and valorization of agricultural residues within the framework of green chemistry principles have received increasing attention. Pectin, as an efficient biopolymer with notable gelling ability, biocompatibility, and biodegradability, represents a promising candidate for developing edible and bio-based packaging materials and for replacing petroleum-derived synthetic plastics. Lemon peel, a low-value by-product of the juice industry, serves as a rich and economical source of high-quality pectin. Conventional pectin extraction methods based on heat and mineral acids not only pose environmental and operational challenges but also degrade the molecular structure of pectin, thereby reducing its functional performance in packaging applications. Accordingly, this study aimed to optimize pectin extraction from lemon peel using ultrasound-assisted technology and response surface methodology (RSM) to determine the optimal processing conditions for achieving maximum yield and suitability for bio-based packaging applications.

Materials and Methods:
Fresh lime peel was washed, separated, dried, and ground to prepare it for pectin extraction. The extraction was carried out in a citric acid solution under the influence of three ultrasound amplitude levels (60, 80, and 100%), three extraction times (4, 8, and 12 minutes), and three pH levels (1, 2, and 3). The solid-to-liquid ratio was maintained at 1:15 (w/v) for all treatments. The extracted pectin was precipitated using ethanol, then dried and milled into a uniform powder, and its yield was determined gravimetrically. Experimental design was performed using a Box–Behnken Design within the framework of response surface methodology. Data analysis was conducted using Design Expert V13 software, and a second-order polynomial model was developed to describe the main, quadratic, and interactive effects of the extraction variables. Model adequacy was evaluated through a set of statistical tests, including analysis of variance, coefficient of determination, adequate precision, and residual analysis.

Results:
The proposed model demonstrated an excellent fit to the experimental data (R² = 0.9957, Adjusted R² = 0.9878, Predicted R² = 0.9306, CV = 5.02%). The lack-of-fit test was non-significant (P > 0.05), confirming the validity and adequacy of the model. Scatter plots and normal probability plots of the residuals further indicated normally distributed errors, absence of outliers, and satisfactory homogeneity. According to the ANOVA results, pH was identified as the most influential factor governing pectin extraction yield (P < 0.0001, β = +23.39), while ultrasound amplitude and extraction time exhibited positive but less pronounced effects. Using Derringer’s desirability function, the optimal extraction conditions were determined as 88.42% amplitude, 10.48 min extraction time, and pH 1.04. Under these conditions, the predicted pectin yield was 48.13% with an overall desirability of 1.00. A confirmatory experiment conducted under the same conditions produced an actual yield of 46.16%, and the small deviation between predicted and experimental values confirmed the high accuracy and reliability of the optimization model.

Conclusion:
Ultrasound technology, as an efficient method aligned with green chemistry principles, exhibits high effectiveness in extracting pectin from plant-based sources. Integrating this technique with statistical modeling via response surface methodology (RSM) enables accurate prediction of process behavior, simultaneous optimization of influential factors, and substantial reduction in the number and cost of experiments. The findings of this study showed that acidic conditions and high ultrasonic amplitudes significantly enhance pectin extraction yield. The pectin obtained through this green method also exhibits desirable properties for application in edible film production and bio-based packaging. Overall, the results provide a scientific and practical framework for the industrial valorization of citrus waste and the production of high value-added biopolymers in green packaging. These outcomes can support the development of sustainable technologies based on pectin–cellulose systems as alternatives to conventional plastic packaging.

کلیدواژه‌ها [English]

  • Keywords: Pectin
  • Ultrasound
  • Response Surface Methodology (RSM)
  • Box–Behnken Design
  • Green Extraction
1.Wang, Y., Liu, J., Chen, L., Jin, S., An, C., Chen, L., Yang, B., Schols, H. A., de Vos, P., Bai, W., & Tian, L. (2023). Effects of thermal treatments on the extraction and in vitro fermentation patterns of pectins from pomelo (Citrus grandis). Food Hydrocolloids, 141, 108755.
2.Food and agriculture organization of the United Nations (FAO). (2022). FAO statistics of citrus production and processing waste: Global food waste database 2022. Rome, Italy: FAO. Retrieved from.
3.Jermendi, E., Beukema, M., van den Berg, M. A., de Vos, P., & Schols, H. A. (2022). Revealing methyl-esterification patterns of pectins by enzymatic fingerprinting: beyond the degree of blockiness. Carbohydrate Polymer, 277, 118813.
4.Zdunek, A., Pieczywek, P. M., & Cybulska, J. (2021). The primary, secondary, and structures of higher levels of pectin polysaccharides. Comparative Review Food Science Food Saft, 20, 1101-1117.
5.Kamal, M. M., Kumar, J., Mamun, M. A. H., Ahmed, M. N. U., Shishir, M. R. I., & Mondal, S. C. (2021). Extraction and characterization of pectin from Citrus sinensis peel. Journal Biosystem Engineering.
6.Zaid, R. M., Mishra, P., Siti Noredyani, A. R., Tabassum, S., Ab Wahid, Z., & Mimi Sakinah, A. M. (2020). Proximate characteristics and statistical optimization of ultrasound-assisted extraction of high-methoxyl-pectin from Hylocereus polyrhizus peels. Food Bioproduct Process, 123, 134-149.
7.Sayed, M. A., Kumar, J., Rahman, M. R., Noor, F., & Alam, M. A. (2022). Effect of extraction parameters on the yield and quality of pectin from mango (Mangifera indica L.) peels. Discover Food, 2. https://doi.org/10.1007/s44 187-022-00029-1.
8.Sengar, A. S., Rawson, A., Muthiah, ., & Kalakandan, S. K. (2020). Comparison of different ultrasound assisted extraction techniques for pectin from tomato processing waste. Ultrasonic Sonochemistry. 61, 104812.
9.Sabater, C., Sabater, V., Olano, A. Montilla, A., & Corzo, N. (2020). Ultrasound-assisted extraction of pectin from artichoke by-products. An artificial neural network approach to pectin characterization. Food Hydrocolloids. 98, 105238. https://doi.org/10.1016/j. foodhyd.2019.105238.
10.Ke, J., Jiang, G., Shen, G., Wu, H.,
Liu, Y., & Zhang, Z. (2020). Optimization, characterization and rheological behavior study of pectin extracted from chayote (Sechium edule) using ultrasound assisted method. International Journal Biological Macromolecule, 147, 688-698.
11.Ezzati, S., Ayaseh, A., Ghanbarzadeh, B., & Heshmati, M. K. (2020). Pectin from sunflower by-product: optimization of ultrasound-assisted extraction, characterization, and functional analysis. International Journal Biological Macromolecule. 165, 776-786.
12.Tran, T. T. B., Saifullah, M., Nguyen, N. H., Nguyen, M. H., & Vuong, Q. V. (2021). Comparison of ultrasound-assisted and conventional extraction for recovery of pectin from Gac (Momordica cochinchinensis) pulp. Future Foods. 4, 100074.
13.Maric, M., Grassino, A. N., Zhu, Z., Barba, F. J., Brncic, M., & Rimac Brncic, S. (2018). An overview of the traditional and innovative approaches for pectin extraction from plant food wastes and by-products: ultrasound, microwaves, and enzyme-assisted extraction. Trends Food Science Technology, 76, 28-37.
14.Singhal, S., & Swami Hulle, N. R. (2022). Citrus pectins: structural properties, extraction methods, modifications and applications in food systems – a review, Appl Food Resource. 2, 100215.
15.Karbuz, P., & Tugrul, N. (2021). Microwave and ultrasound assisted extraction of pectin from various fruits peel. Journal Food Science Technology. 58, 641-650.
16.Villamil-Galindo, E., & Piagentini, A. M. (2022). Sequential ultrasound-assisted extraction of pectin and phenolic compounds for the valorisation of ‘Granny Smith’ apple peel. Food Bioscience. 49, 101958.
17.Torres-Gallo, R., Bayuelo-Bonilla, S., Carpio-Ortiz, L., Barreto-Rodríguez, G., & Tirado, D. F. (2022). High-intensity ultrasound-assisted extraction of pectin from mango wastes at different maturity. International Journal Food Science. 2022. https://doi.org/10.1155/2022/4606024.
18.Subash, M. C., & Perumalsamy, M. (2022). Ultrasound-mediated pectin extraction from pseudostem waste of Musa balbisiana: a resource from banana debris. Polymer Bull. https://doi.org/ 10.1007/s00289-022-04538-y.
19.Kamal, M. M., Ali, M. R., Shishir, M. R. I., Saifullah, M., Haque, M. R., & Mondal, S. C. (2019). Optimization of process parameters for improved production of biomass protein from Aspergillus niger using banana peel as a substrate. Food Science Biotechnology. 28, 1693-1702.
20.Hosseini, S. S., Khodaiyan, F., Kazemi, M., & Najari, Z. (2019). Optimization and characterization of pectin extracted from sour orange peel by ultrasound assisted method. International Journal Biological Macromolecule. 125, 621-629.
21.Xu, F., Zhang, S., Waterhouse, G. I. N., Zhou, T., Du, Y., Sun-Waterhouse, D., & Wu, P. (2022). Yeast fermentation of apple and grape pomaces affects subsequent aqueous pectin extraction: Composition, structure, functional and antioxidant properties of pectins. Food Hydrocolloid. 133, 107945.
22.Dranca, F., & Oroian, M. (2019). Ultrasound-assisted extraction of pectin from Malus domestica ‘Fălticeni’ apple pomace. Processes. 7 (8), 488.
23.Calvete-Torre, I., Mu˜noz-Almagro, N., Pacheco, M. T., Ant´on, M. J., Dapena, E., Ruiz, L., Margolles, A., Villamiel, M., & Moreno, F. J. (2021). Apple pomaces derived from mono-varietal Asturian ciders production are potential source of pectins with appealing functional properties. Carbohydrate Polymer, 264. https://doi.org/10.1016/ j.carbpol.2021.117980.
24.Kamal, H., Le, C. F., Salter, A. M., & Ali, A. (2021). Extraction of protein from food waste: an overview of current status and opportunities. Comparative Review Food Science Food Saft. 0, 2455-2475.
25.Phaiphan, A. (2022). Ultrasound assisted extraction of pectin from banana peel waste as a potential source for pectin production. Acta Science Polymer Technology Aliment, 21, 17-30.
26.Panwar, D., Panesar, P. S., & Chopra,
H. K. (2023). Ultrasound-assisted extraction of pectin from Citrus limetta peels: optimization, characterization, and its comparison with commercial pectin. Food Bioscience, 51, 102231.
27.Djaoud, K., Mu˜noz-Almagro, N., Benítez, V., Martín-Cabrejas, M.´ A., Madani, K., Boulekbache-Makhlouf,
L., & Villamiel, M. (2022). New valorization approach of Algerian dates (Phoenix dactylifera L.) by ultrasound pectin extraction: physicochemical, techno-functional, antioxidant and antidiabetic properties. International Journal Biological. Macromolecules. 212, 337-347.
28.Shishir, M. R. I., Taip, F. S., Aziz, N. A., Talib, R. A., & Hossain Sarker, M. S. (2016). Optimization of spray drying parameters for pink guava powder using RSM. Food Science Biotechnology. 25, 461-468.
29.Spinei, M., & Oroian, M. (2022). Characterization of pectin from grape pomace: a comparison of conventional and pulsed ultrasound-assisted extraction techniques. Foods 11, https://doi.org/ 10.3390/foods11152274.
30.Munoz-Almagro, N., Molina-Tijeras, J. A., Montilla, A., Vezza, T., S´anchez-Milla, M., Rico-Rodríguez, F., & Villamiel, M. (2023). Pectin from sunflower by-products obtained by ultrasound: chemical characterization and in vivo evaluation of properties in inflammatory bowel disease. International Journal Biological Macromolecular. 246, 125505.
31.Jafarzadeh-Moghaddam, M., Shaddel, R., & Peighambardoust, S. H. (2021). Sugar beet pectin extracted by ultrasound or conventional heating: a comparison. Journal Food Science Technology. 58, 2567-2578.
32.Nguyen, B. M. N., & Pirak, T. (2019). Physicochemical properties and antioxidant activities of white dragon fruit peel pectin extracted with conventional and ultrasound-assisted extraction. 5. https://doi.org/10.1080/ 23311932.2019.1633076.
33.Chalapud, M. C., & Carrín, M. E. (2023). Ultrasound-assisted extraction of Oilseeds sustainability processes to obtain traditional and non-traditional food ingredients: a review. Compressive Review Food Science Food Saft.
22, 2161-2196.
34.Deng, Y., Wang, W., Zhao, S., Yang, X., Xu, W., Guo, M., Xu, E., Ding, T., Ye, X., & Liu, D. (2022). Ultrasound-assisted extraction of lipids as food components: mechanism, solvent, feedstock, quality evaluation and coupled technologies – a review. Trends Food Science Technology. 122, 83-96.
35.Mushtaq, A., Roobab, U., Denoya, G. I., Inam-Ur-Raheem, M., Gull´on, B., Lorenzo, J. M., Barba, F. J., Zeng,
X. A., Wali, A., & Aadil, R. M. (2020). Advances in green processing of seed oils using ultrasound-assisted extraction: a review. Journal Food Process Preservation. 44, e14740,
36.Buvaneshwaran, M., Radhakrishnan, M., & Natarajan, V. (2023). Influence of ultrasound-assisted extraction techniques on the valorization of agro-based industrial organic waste – a review. Journal Food Process Engineering.
46, e14012.
37.Chamutpong, S., Chen, C. J., & Chaiprateep, E. O. (2021). Optimization ultrasonic-microwave assisted extraction of phenolic compounds from Clinacanthus nutans using response surface methodology. Journal of Advanced Pharmaceutical Technology & Research (JAPTR). 12, 190-195.
38.de Oliveira, C. F., Giordani, D., Lutckemier, R., Gurak, P. D., Cladera-Olivera, F., & Marczak, L. D. F. (2016). Extraction of pectin from passion fruit peel assisted by ultrasound. LWT–Food Science Technology. 71, 110-115.