حذف رنگ کاتیونی متیل بلو توسط هواژل کروی نانوسلولزی حاوی کراس لینکر

نوع مقاله : مقاله کامل علمی پژوهشی

نویسندگان

1 دانشجوی دکتری ،مهندسی چوب و کاغذ، دانشگاه علوم کشاورزی و منابع طبیعی گرگان، گرگان، ایران.

2 دانشیار ،گروه تکنولوژی و مهندسی چوب، دانشگاه علوم کشاورزی و منابع طبیعی گرگان، گرگان، ایران

3 دانشیار ، گروه طراحی و ارزیابی محیط‌زیست، دانشگاه علوم کشاورزی و منابع طبیعی گرگان، گرگان، ایران.

4 استاد، گروه تکنولوژی و مهندسی چوب، دانشگاه علوم کشاورزی و منابع طبیعی گرگان، گرگان، ایران.

چکیده

سابقه و هدف: با رشد جمعیت و گسترش صنعت و کشاورزی، میزان آب سالم در جهان کاهش یافته است، در نتیجه ضرورت تصفیه و بازیابی آب‌های مصرفی اهمیت ویژه‌ای پیدا کرده است. در میان آلایندهها، مواد رنگزا از مهمترین آلاینده‌های محیط زیست هستند. متیلن بلو از جمله رنگ‌هایی است که در صنعت نساجی و داروسازی کاربرد فراوان دارد و وجود آن در محیط زیست باعث آسیب‌های جدی می‌شود. در بین روش‌های متعدد برای رفع آلودگی‌های آب، تکنیک جذب و استفاده از مواد جاذب طبیعی نظیر مواد لیگنوسلولزی به دلیل ظرفیت جذب مناسب، قابلیت تجدیدپذیری، زیست تخریب پذیری و هزینه کم، یکی از مؤثرترین راهکارها برای پاکسازی آب آلوده است. در این مطالعه، هواژل نانوسلولزی به‌شکل کروی از ژل نانو فیبر سلولزی تهیه شده با روش مکانیکی و به همراه پیوند‌دهنده عرضی‌ از طریق خشک-کن انجمادی تولید گردید. در مطالعات جذبی رنگدانه متیلن بلو توسط این هواژل نانوسلولزی به منظور تعیین شرایط بهینه حذف رنگینه تاثیر عواملی نظیر pH، غلظت اولیه رنگدانه، مقدار جاذب، زمان تماس و دما بر روی راندمان جذب در یک سیستم ناپیوسته بررسی شدند. همچنین داده های تعادل با مدل های ایزوترم لانگمویر و فروندلیچ تطبیق داده شد که حاصل امر نشانگر تطابق بهتر داده های حاصل از مطالعه با مدل جذب فروندلیچ نسبت به معادله جذب لانگمویر می‌باشد.
مواد و روش‌ها:
ژل نانو فیبرسلولز تهیه شده به روش مکانیکی که از شرکت نانو نوین پلیمر و اتصال دهنده عرضی اپی‌کلروهیدرین که شرکت مواد شیمیایی هوبای تهیه شد برای تولید هواژل ‌های کروی مورد بررسی قرار گرفت. ژل‌ نانوسلولز مکانیکی با غلظت 1% به عنوان ساختار اصلی هواژل استفاده شد. از فرآیند خشک کنی به روش خشک کن انجمادی برای تهبه هواژل استفاده شد.
به منظور حفظ ثبات، پایداری ابعادی و افزایش استحکام در حالت تر از مواد پیوند دهنده عرضی به نام اِپی کلروهیدرین استفاده شد، پیوند دهنده‌ اپی کلرو هیدرین عرضی در غلظت وزنی 12% بر اساس وزن خشک سلولز به ژل نانوسلولز اضافه گردید و هدف از استفاده از آن پایدارسازی هواژل نانوسلز در محیط آبی بوده است. ژل آماده شده برای تهیه هواژل کروی توسط سرنگ و به صورت قطره ایی درون نیتروژن مایع قرار داده شد و سپس به درون دستگاه خشک کن انجمادی انتقال داده شد و در نهایت پس از 48 ساعت با دستگاه خشک‌کن انجمادی، هواژل های نهایی تولید شده و مورد ارزیابی قرار گرفتند. سپس از هواژل ‌های تهیه شده جهت حذف رنگ متیلن بلو در سه تکرار با روش آماری آزمون فاکتوریل بررسی شد.
یافته ها:
برای تعیین پارامترهای بهینه، آثار دما، زمان، pH اولیه محلول، میزان مصرف ماده جاذب و غلظت اولیه متیلن بلو بررسی شده است. نتایج مطالعه حاضر نشان می دهد که حداکثر ظرفیت جذب هواژل سلولزی معادل mg/g76/197 در pH معادل 8 و غلظت اولیه رنگ mg/L 200، میزان مصرف ماده جاذب 1/0 و در این شرایط راندمان حذف رنگ بیش از 88/98 درصد بود. همچنین، مدل همدمای فروندلیچ نسبت به لانگمویر با داده‌های به‌دست آمده بهتر تطابق می‌کند. مثبت بودن تغییر انرژی آزاد گیبس در دمای زیاد و مثبت بودن تغییرات آنتالپی نیز حاکی از غیرخود به خودی و گرماگیر بودن واکنش است.
نتیجه‌گیری:
نتایج نشان می‌دهد که هواژل کروی نانوسلولزی می‌تواند به طور موثری برای حذف رنگینه متیلن بلو از میزان مصرف ماده جاذب g/L1 /0 ، 8 Ph= محلول‌های آبی مورد استفاده قرار گیرد، به‌طوریکه بیشترین بازده جذب در شرایط بهینه شامل غلظت اولیه رنگ mg/L 200 و زمان 70 دقیقه حاصل شد. با توجه به عملکرد این جاذب، می‌توان از هواژل کروی نانوسلولز بعنوان یک ماده جاذب کارآمد وسازگار با محیط زیست برای حذف متیلن بلو بطور موفقیت آمیز استفاده نمود
واژههای کلیدی: نانوالیاف سلولز، هواژل، اپی‌کلروهیدرین، متیلن بلو

کلیدواژه‌ها

موضوعات

عنوان مقاله [English]

The elimination of the cationic dye Methylene Blue utilizing cross-linked nanocellulose-based sphericalaerogel

نویسندگان [English]

  • Zhinoo Sheykhi Sanandaji 1
  • Hossein Yousefi 2
  • Hasan Rezaei 3
  • Taghi Tabarsa 4
1 Corresponding Author, Ph.D. Student of Wood and Paper Engineering, Gorgan University of Agricultural Sciences and Natural Resources, Gorgan, Iran
2 Associate Prof., Dept. of Wood Technology and Engineering, Gorgan University of Agricultural Sciences and Natural Resources, Gorgan, Iran
3 Assistant Prof., Dept. of Analytical Chemistry, Iran Research Institute of Chemistry and Chemical Engineering (IRICC).
4 Professor, Dept. of Wood Technology and Engineering, Gorgan University of Agricultural Sciences and Natural Resources, Gorgan, Iran
چکیده [English]

The elimination of the cationic dye Methylene Blue utilizing cross-linked nanocellulose-based sphericalaerogel
Abstract:
Background and Objective: With rising population growth and the expansion of industry and agriculture, the availability of clean water worldwide has become limited. Consequently, the necessity for treatment and recovery of used water has gained special importance. Among various pollutants, synthetic dyes such as methylene blue are one of the most significant environmental contaminants due to their toxicity and persistence. The methylene blue is a dye extensively used in the textile and pharmaceutical industries, and its presence in the environment causes serious damage. Among various methods to remove water pollutants, adsorption using natural adsorbent materials such as lignocellulosic substances, due to their suitable adsorption capacity, renewability, biodegradability, and low cost, is one of the most effective solutions for purifying contaminated water. In this study, spherical nanocellulose aerogel was prepared from cellulose nanofiber gel produced by a mechanical method along with a crosslinker through freeze-drying. The properties of the produced spherical aerogel were applied to remove methylene blue dye. In adsorption studies of methylene blue by this nanocellulose aerogel, to determine optimal dye removal conditions, the effects of factors such as pH, initial dye concentration, adsorbent dose, contact time, and temperature on adsorption efficiency were examined in a batch system. Furthermore, equilibrium data were fitted with Langmuir and Freundlich isotherm models, showing better conformity of the obtained data with the Freundlich adsorption model compared to the Langmuir equation.
Materials and Methods:
In this study, the nanocellulose gel was prepared using a mechanical method, sourced from Nanonovin Polymer Company, and the crosslinker epichlorohydrin was obtained from Hubei Chemical Company for the production of spherical aerogels. A 1% concentration of mechanical nanocellulose gel was used as the main structure of the aerogel. To maintain stability, dimensional stability, and the increase of strength in the wet state, a crosslinking agent known as epichlorohydrin was utilized at a weight concentration of 12 wt% based on the dry weight of cellulose. The prepared gel for producing spherical aerogels was dropped into liquid nitrogen using a syringe and then transferred into a freeze-drying device. Finally, after 48 hours in the freeze dryer, the final aerogels were produced and evaluated. The synthesized aerogels were subsequently studied for the removal of Methylene Blue dye.
Results:
In this experiment, the effects of temperature, time, initial pH of the solution, adsorbent dosage, and the initial concentration of methylene blue were investigated to determine the optimal parameters of dye removal. The results of the present study indicate that the maximum adsorption capacity of the cellulose aerogel is equivalent to 197.76 mg/g at a pH of 8 and an initial dye concentration of 150 mg/L, with an adsorbent dosage of 0.1. Under these conditions, the dye removal efficiency was over 98.88%. Furthermore, the Freundlich isotherm model fits better the obtained data compared to the Langmuir model. The positive change in Gibbs free energy at elevated temperatures and the positive change in enthalpy also indicate that the reaction is non-spontaneous and endothermic.
Conclusion:
The results of this study demonstrate that spherical nanocellulose aerogel can successfully remove methylene blue dye under the following optimal conditions: pH = 8, adsorbent dosage of 0.1 g/L, dye concentration of 200 mg/L, and contact time of 70 minutes. In conclusion, it can be deduced that the spherical nanocellulose aerogel exhibits promising capability for the efficient removal of methylene blue from aqueous solutions.

.Keywords: Nanofibers, Cellulose aerogel, Epichlorohydrin, Methylene blue,

کلیدواژه‌ها [English]

  • Nanofibers
  • Cellulose Aerogel
  • Epichlorohydrin
  • Methylene Blue

مراجع

 1.Royer, B., Cardoso, N. F., Lima, E. C., Vaghetti, J. C., Simon, N. M., Calvete, T., & Veses, R. C. (2009). Applications of Brazilian pine-fruit shell in natural and carbonized forms as adsorbents to removal of methylene blue from aqueous solutions-Kinetic and equilibrium study. Journal of Hazardous Materials. 164(2), 1213-1222.
2.Lima, E. C., Royer, B., Vaghetti, J. C., Simon, N. M., da Cunha, B. M., Pavan, F. A., Benvenutti, E. V., Cataluña-Veses, R., & Airoldi, C. (2008). Application of Brazilian pine-fruit shell as a biosorbent to removal of reactive red 194 textile dye from aqueous solution: kinetics and equilibrium study. Journal of Hazardous Materials. 155(3), 536-550.
3.Royer, B., Cardoso, N. F., Lima, E. C., Macedo, T. R., & Airoldi, C. (2010).  useful organofunctionalized layered silicate for textile dye removal. Journal of Hazardous Materials. 181, 366-374.
4.Brookstein, D. S. (2009). Factors associated with textile pattern dermatitis caused by contact allergy to dyes. finishes, foams, and preservatives. Dermatologic clinics. 27(3), 309-322.
5.De Lima, R. O. A., Bazo, A. P., Salvadori, D. M. F., Rech, C. M., de Palma Oliveira, D., de Aragão & Umbuzeiro, G. (2007). Mutagenic and carcinogenic potential of a textile azo dye processing plant effluent that impacts a drinking water source. Mutation Research/ Genetic Toxicology and Environmental Mutagenesis. 626(1), 53-60.
6.Carneiro, P. A., Umbuzeiro, G. A., Oliveira, D. P., & Zanoni, M. V. B. (2010). Assessment of water contamination caused by a mutagenic textile effluent/ dyehouse effluent bearing disperse dyes, Journal of Hazardous Materials. 174, 694-699.
7.Ponnusami, V., Madhuram, R., Krithika, V., & Srivastava, S. N. (2008). Effects of process variables on kinetics of methylene blue sorption onto untreated Guava (Psidium guajava) leaf powder: Statistical analysis. Chemical Engineering Journal. 140, 609.
8.Rafatullah, M., Sulaiman, O., Hashim, R., & Ahmad, A. (2010). Adsorption of methylene blue on low-cost adsorbents: A review. Journal of Hazardous Materials. 177, 70-78.
9.Koyuncu, I. (2002). Reactive dye removal in dye/salt mixtures by nanofiltration membranes containing vinylsulphone dyes: effects of feed concentration and cross flow velocity. Desalination. 143, 243-253.
10.Liu, H. L., & Chiou, Y. R. (2006). Optimal decolorization efficiency of reactive red 239 by UV/ZnO photocatalytic process. Journal of the Chinese Institute of Engineers. 37, 289-298.
11.Bratby, J. (2006). Coagulation and flocculation in water and wastewater treatment. Water Intelligence Online. 5(9781780402321).
12.Vogelpohl, A., & Kim, S. M. (2004). Advanced oxidation processes (AOPs) in wastewater treatment. Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 10(1), 33-40.
13.Ma, D. Y., Wang, H., Song, C., Wang, S. G., Fan, M. H., & Li, X. M. (2011). Aerobic granulation for methylene blue biodegradation in a sequencing batch reactor. Desalination. 276(1), 233-238.
14.Verma, A. K., Dash, R. R., & Bhunia, P. (2012). A review on chemical coagulation/flocculation technologies for removal of colour from textile wastewaters. Journal of Environmental Management. 93(1), 154-168.
15.Deylmian, M., & Norouzi, B. (2019). Removal of oil and organic solvents from aqueous environments using cellulose aerogel prepared from rice straw. Journal of Wood and Forest Science and Technology. 26(2), 105-125.
16.Gupta, V. K., & Suhas. (2009). Application of low-cost adsorbents for dye removal - A review. Journal of Environmental Management, 90(8), 2313-2342.
17.Hameed, B. H., & El-Khaiary, M. I. (2008). Batch removal of malachite green from aqueous solutions by adsorption on activated carbon derived from bamboo. Journal of Hazardous Materials. 157(2-3), 344-351.
18.Borah, L., Goswami, M., & Phukan, P. (2015). Adsorption of methylene blue and eosin yellow using porous carbon prepared from tea waste: adsorption equilibrium, kinetics and thermodynamics study. Journal of Environmental Chemical Engineering. 3(2), 1018-1028.
19.Wang, H., Gao, H., Chen, M., Xu, X., Wang, X., Pan, C., & Gao, J. (2016). Microwave-assisted synthesis of reduced graphene oxide/titania nanocomposites as an adsorbent for methylene blue adsorption. Applied Surface Science. 360, 840-848.
20.Azizi Samir, M. A. S., & Alloin, F. (2005). Dufresne, A., Review of recent research into cellulosic whiskers, their properties and their application in nanocomposite field. Biomacromolecules. 6(2), 612-626.
21.Wang, S., Zhu, Z., Coomes, A., Haghseresht, F., & Lu, G. (2005). The physical and surface chemical characteristics of activated carbons and the adsorption of methylene blue from wastewater. Journal of Colloid and Interface Science. 284(2), 440-446.
22.Nasuha, N., Hameed, B., & Din, A. T. M. (2010). Rejected tea as a potential low-cost adsorbent for the removal of methylene blue. Journal of Hazardous Materials. 175(1), 126-132.
23.Jamali, A., Yousefi, H., Mashkour, M., & Khazaeeian, A. (2024). Construction and evaluation of the properties of a respiratory filter absorbent layer using wood cellulose nanofibers [Original title in Persian]. Journal of Wood and Forest Science and Technology Research. Print ISSN: 2322-2077, Online ISSN: 2322-2786.
24.Meng, Y., Young, T. M., Liu, P., Contescu, C. I., Huang, B., & Wang, S. (2014). Ultralight carbon aerogel from nanocellulose as a highly selective oil absorption material. Cellulose. 22(1), 447-435.
25.Ai, L., Zhang, C., Liao, F., Wang, Y., Li, M., Meng, L., & Jiang, J. (2011). Removal of methylene blue from aqueous solution with magnetite loaded multi-wall carbon nanotube: kinetic, isotherm and mechanism analysis. Journal of Hazardous Materials. 198, 282-290.
26.Yu, S., Liu, M., Ma, M., Qi, M., Lü, Z., & Gao, C. (2010). Impacts of membrane properties on reactive dye removal from dye/salt mixtures by asymmetric cellulose acetate and composite polyamide nanofiltration membranes. Journal of Membrane Science. 350(1), 83-91.
27.Ghaedi, M., Nasab, A. G., Khodadoust, S., Rajabi, M., & Azizian, S. (2014). Application of activated carbon as adsorbents for efficient removal of methylene blue: Kinetics and equilibrium study. Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 20(4), 2317-2324.
28.Ansari, R., Mahmoudi, N., & Estowar, F. (2017). Synthesis and application of manganese dioxide nanoparticles for the removal of malachite green from water: Isotherm, thermodynamic, and kinetic Studies. Iranian Journal of Chemistry and Chemical Engineering. 38(1), 17-28.
29.Jiang, F., & Hsieh, Y. L. (2014). Amphiphilic superabsorbent cellulose nanofibril aerogels. Journal of Materials Chemistry A. 2(18), 6337.
30.Zhang, X., Yu, Y., Jiang, Z., & Wang, H. (2015). The effect of freezing speed and hydrogel concentrationonthe microstructure and compressive performance of bamboo-based cellulose aerogel. Journal of Wood Science. 61(6), 595-601.
31.Chatterjee, P. K., & Gupta, B. S. (2002). Absorbent technology. Elsevier, 13.32.Alihosseini, A., Taghikhani, V., Safekordi, A., & Bastani, D. (2010). Equilibrium sorption of crude oil by expanded perlite using different adsorption isotherms at 298.15 k. International Journal of Environmental Science & Technology. 7(3), 590-591.
33.Feng, J., Nguyen, S. T., Fan, Z., & Duong, H. M. (2015). Advanced fabrication and oil absorption properties of super-hydrophobic recycled cellulose aerogels. Chemical Engineering Journal. 270, 168-175.
34.Marković, S., Stanković, A., Lopičić, Z., Lazarević, S., Stojanović, M., & Uskoković, D. (2015). Application of raw peach shell particles for removal of methylene blue. Journal of Environmental Chemical Engineering. 3(2), 716-724.
35.Guo, J. Z., Li, B., Liu, L., & Lv, K., (2014). Removal of methylene blue from aqueous solutions by chemically modified bamboo. Chemosphere. 111, 225-231.
36.Gokce, Y., & Aktas, Z. (2014). Nitric acid modification of activated carbon produced from waste tea and adsorption of methylene blue and phenol. Applied Surface Science. 313, 352-359.
37.Ghaedi, M., Nasab, A.G., Khodadoust, S., Rajabi, M., & Azizian, S. (2014). Application of activated carbon as adsorbents for efficient removal of methylene blue: Kinetics and equilibrium study. Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 20(4), 2317-2324.
38.Cengiz, S., & Cavas, L. (2008). Removal of methylene blue by invasive marine seaweed: Caulerpa racemosa var. cylindracea. Bioresource Technology. 99(7), 2357-2363.
39.Yan, B., Chen, Z., Cai, L., Chen, Z., Fu, J., & Xu, Q. (2015). Fabrication of polyaniline hydrogel: Synthesis, characterization and adsorption of methylene blue. Applied Surface Science. 356, 39-47.
40.Ofomaja, A., & Ho, Y. S. (2007). Equilibrium sorption of anionic dye from aqueous solution by palm kernel fibre as sorbent. Dyes and Pigments. 74(1), 60-66.
41.Li, Y., Gao, B., Wu, T., Wang, B., & Li, X. (2009). Adsorption properties of aluminum magnesium mixed hydroxide for the model anionic dye Reactive Brilliant Red K-2BP. Journal of hazardous materials. 164(2), 1098-1104.
42.Baghapour, M. A., Pourfadakari, S., & Mahvi, A. H. (2014). Investigation of Reactive Red Dye 198 removal using multiwall carbon nanotubes in aqueous solution. Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 20(5), 2921-2926.
43.Nandi, B., Goswami, A., & Purkait, M. (2009). Removal of cationic dyes from aqueous solutions by kaolin: kinetic and equilibrium studies. Applied Clay Science. 42(3), 583-590.
44.Sahmoune, M. N. (2019). Evaluation of thermodynamic parameters for adsorption of heavy metals by green adsorbents. Environmental Chemistry Letters. 17, 697-704.
45.Weil, K. G. Jaycock, M. J., & Parfitt, G. D. (1981). Chemistry of Interfaces. Ellis Horwood Limited Publishers Chichester 1981. 279 Seiten, Preis:£ 27, 50", Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie. 85(9), 718-718.
پژوهش‌های علوم و فناوری چوب و جنگل
دوره 32، شماره 2
تیر 1404
صفحه 125-143

فایل ها

هم رسانی

ارجاع به این مقاله

آمار