حذف روغن و حلال آلی از محیط آبی با استفاده از آیروژل سلولزی تهیه شده از کاه برنج

نوع مقاله : مقاله کامل علمی پژوهشی

نویسندگان

1 دانشجوی دکتری گروه مهندسی نساجی، دانشگاه گیلان، رشت، ایران،

2 دانشیار گروه مهندسی نساجی، دانشگاه گیلان، رشت، ایران

چکیده

چکیده
سابقه و هدف: پسماندهای زیستی نظیر لیگنوسلولزها به دلیل قابلیت تجدید پذیری، زیست تخریب پذیری و هزینه کم برای پالایش و پاکسازی آب آلوده بسیار مورد توجه هستند. تولید جاذب هایی با ظرفیت جذبِ قابل توجه به عنوان راهکاری نوین در حذف آلودگی های آبی، امری ضروری است. آیروژل های سلولزی به دلیل خواص ویژه خود نظیر دانسیته کم، مساحت سطح ویژه و تخلخل زیاد، از عملکرد و کارایی خوبی به عنوان جاذب برخوردارند. این مواد از حیث فراوانی در طبیعت، سادگی فرایند تولید و ارزش اقتصادی بالا جایگاه ویژه ای دارند. این مقاله به ارزیابی کارایی آیروژل سلولزی آبگریز استخراج شده از کاه برنج در حذف حلال های آلی غیر قابل امتزاج در آب می پردازد.
مواد و روش ها: کاه برنج، پس از شستشو و خشک شدن، آسیاب و واکس موجود در آن با استفاده از فرایند سوکسوله حاوی ترکیب تولوئن/ اتانول خارج می شود. جداسازی لیگنین با محلول کلریت سدیم در محیط اسیدی انجام و سپس، نمونه خشک با محلول هیدورکسید پتاسیم ترکیب شده تا همی سلولز و سیلیکا از الیاف خارج گردد. سوسپانسیون با همگن ساز دور زیاد مدل وایز تیز به مدت 2 ساعت و دور rpm 20000 تحت تلاطم مکانیکی شدید فیبرزدایی می شود و سپس تحت دستگاه فراصوت با شدت زیاد مدل کیونیکا با بسامد kHz 20 قرار می گیرد. جهت تولید آیروژل سلولزی، سوسپانسیون های فیبرهای سلولزی حاوی پیوند دهنده عرضی در غلظت های مختلف وزنی (wt% 1-2/0)، تهیه می شود. سوسپانسیون های حاصل پس از انجام مرحله پیش انجماد، به مدت 48 ساعت در داخل خشک کن انجمادی °C 50- مدل کریست فریز درایر-آلفا به مدت یک شبانه روز خشک می گردد. به منظور ایجاد پوشش آبگریز بر روی سطح سلولز از ماده تری متوکسی سیلان با استفاده از روش رسوب بخار شیمیایی (CVD) استفاده گردید. تاثیر این روش در تولید آیروژل های آبگریز با استفاده از تکنیک زاویه تماس آب مورد مطالعه قرار گرفت. همچنین ظرفیت جذب آب، دانسیته و تخلخل، ساختار و مورفولوژی آیروژل های سلولزی مطالعه شد. در پایان نیز کاربرد آیروژل های سلولزی آبگریز تهیه شده در پاکسازی و تصفیه آب آلوده به انواع حلال های آلی و روغن ها مورد ارزیابی قرار گرفت.
یافته ها: در فرایند پیش انجماد استفاده از نیتروژن مایع سبب انجماد بسیار سریع هیدروژل های میکرو/ نانو فیبرهای سلولزی گردیده، درنتیجه ساختار شبکه ای آیروژل که متشکل از الیاف بسیار ظریف می باشد، به خوبی حفظ می شود. افزودن پیوند دهنده عرضی پلی آمید اپی کلرو هیدرین رزین سبب بهبود استحکام و پایداری ساختار آیروژل سلولزی در حالت تر می شود. با افزایش غلظت فیبرهای سلولزی، دانسیته آیروژل سلولزی افزایش و به طور همزمان تخلخل آن کاهش می یابد. تصاویر میکروسکوپ الکترونی روبشی از سطح مقطع آیروژل های سلولزی نشان دهنده ساختار متخلخل با حفراتی در ابعاد یک تا چند صد میکرومتر است که در آیروژل به صورت همگن و در تمام جهات توزیع یافته اند. نتایج بررسی زاویه تماس نمونه آبگریز شده نشان دهنده متوسط مقدار° 7/151 است که دارای قابلیت جذب بسیار مطلوبی برای انواع روغن (روغن پمپ، نفت خام، روغن دیزل و پارافین) و حلال های آلی (تولوئن، استون، دی متیل فرمامید، و کلروفرم) می باشد.
نتیجه گیری: آیروژل های سلولزی آبگریز، به دلیل دانسیته بسیار کم و تخلخل زیاد از قابلیت جذب مطلوب انواع حلال های آلی و روغن ها با ظرفیت جذب g.g-1 130-69 برخوردار می باشد. این آیروژل ها می توانند جاذب مناسبی برای جداسازی آلاینده های آلی از آب باشد.
واژه های کلیدی : کاه برنج، پیوند دهنده عرضی، آیروژل سلولزی، آبگریزی، ماده جاذب

کلیدواژه‌ها

موضوعات

عنوان مقاله [English]

Removal of oil and organic solvents from water using cellulosic aerogel prepared from rice straw

نویسندگان [English]

  • Mandana Dilamian 1
  • Babak Noroozi 2
1 Textile engineering department, Faculty of engineering, University of Guilan, Rasht, Iran
2 Textile Engineering Department, Faculty of Engineering, University of Guilan, Rasht, Iran
چکیده [English]

Background and objectives: Biological wastes such as lignocellulosic materials are on high attention for the purification of contaminated water due to their special properties, such as renewability, biodegradability, and low costs. However, despite its many benefits, disadvantages such as hydrophilic structure, low adsorption capacity, and the lack of flotation have limited the vast application of these natural materials. Therefore, the necessity of producing novel adsorbents with significant capacity such as aerogels has been concerned. Cellulose aerogels have good performance due to their special properties such as low density, high specific surface area and high porosity.
In this paper, the effectiveness of cellulose aerogel adsorbents for removing oil and organic solvents from water has been studied. After the extraction of long cellulose micro-nano fibrils from rice straw by chemical and mechanical processes, cellulosic aerogels are fabricated and their efficacy for water pollution remediation was evaluated. The high porous structure and very low density of these cellulosic aerogels are highly desired for the adsorption of organic solvents and oils.
Materials and methods: In this research, the rice straw was washed, dried, milled and completely passed through the mesh. The straw wax was extracted using a mixture of toluene/ethanol solution. In order to separate lignin, de-waxed rice straw was combined with a desired amount of sodium chlorite solution in an acidic environment. After de-lignification, the dry specimen was combined with potassium hydroxide solution until the hemicellulose and silica were totally removed from the fibers and pure cellulose fibers remained. After extraction of cellulose, suspension of cellulosic fibers was homogenized using high speed homogenization and the suspension was then treated with high-intensity ultrasonic apparatus with a frequency of 20 kHz. In order to produce aerogels, the suspensions of cellulose micro-nanofibres containing different amount of crosslinking agent were prepared in various concentrations. The suspensions were dried in a freeze-dryer. Finally, using a chemical vapor deposition method (CVD) with trimethoxysilane, the surface of cellulose aerogel became hydrophobic. The water adsorption capacity of cellulose aerogels in the presence of various concentrations of the crosslinker was determined to optimize the concentration of the crosslinker. Furthermore, the density and porosity of cellulosic aerogels were investigated at various cellulose contents. The structure and morphology of aerogels were evaluated using a scanning electron microscope. The application of these cellulosic aerogel in elimination of water pollution was also studied.
Results: In the pre-freezing process, the use of liquid nitrogen resulted in the rapid freezing of cellulose suspension which produced highly porous structure of aerogels. Adding a crosslinking agent improved the wet strength and stability of the cellulose aerogel structure. As the concentration of cellulose fibers increased, the density of cellulose aerogel increased and simultaneously the porosity decreased. The scanning electron microscopic images of cross-sectional area of aerogels represented a porous structure with a pore size of one to several hundred micrometers, distributed throughout isotropic structure. The results of the water contact angle test revealed a mean value of 151.7 ° for the coated sample, indicating the super-hydrophobicity of the cellulose aerogel. The hydrophobic cellulose aerogel had a highly desirable adsorption capability in the range of 130-69 g.g-1 for different types of oil (pump oil, crude oil, paraffin, diesel oil) and organic solvents (toluene, acetone, dimethylformamide, and chloroform).
Conclusions: Generally, very low density and high porous hydrophobic cellulose aerogel obtained from rice straw through series of chemical and mechanical treatment, had substantial adsorption capacity for organic solvents and oils.

کلیدواژه‌ها [English]

  • Rice straw
  • Crosslinking agent
  • Cellulose aerogel
  • Hydrophobicity
  • Adsorbent

مراجع

1.Atlas, R.M., and Cerniglia, C.E. 1995. Bioremediation of petroleum pollutants. Bioscience. 45: 332-338.
2.Aulin, C., Netrval, J., Wågberg, L.,and Lindström, T. 2010. Aerogelsfrom nanofibrillated cellulose with tunable oleophobicity. Soft Matter. 6: 14. 3298-3305.
3.Banerjee, S.S., Joshi, M.V., and Jayaram, R.V. 2006. Treatment of oil spills using organo-fly ash. Desalination. 195: 32-39.
4.Barrett, E.P., Joyner, L.G., and Halenda, P.P. 1951. The determination of pore volume and area distributions in porous substances. I. Computations from nitrogen isotherms. J. Amer. Chem. Soc. 73: 373-380.
5.Baxter, S., and Cassie, A. 1945.8-The water repellency of fabrics and a new water repellency test. J. Text. Inst. Trans. 36: 67-90.
6.Buist, I., Potter, S., Nedwed, T., and Mullin, J. 2011. Herding surfactants to contract and thicken oil spills in pack ice for in situ burning. Cold regions science and technology. 67: 3-23.
7.Cai, H., Sharma, S., Liu, W., Mu, W.,Liu, W., Zhang, X., and Deng, Y.2014. Aerogel microspheres fromnatural cellulose nanofibrils and their application as cell culture scaffold. Biomacromolecules. 15: 2540-2547.
8.Cassie, A., and Baxter, S. 1944. Wettability of porous surfaces. Transactions of the Faraday society.40: 546-551.
9.Chen, M., Zhang, X., Zhang, A.,Liu, C., and Sun, R. 2016. Direct preparation of green and renewable aerogel materials from crude bagasse. Cellulose. 23: 1325-1334.
10.Cheng, H., Gu, B., Pennefather,M.P., Nguyen, T.X., Phan-Thien, N.,and Duong, H.M. 2017. Cotton aerogels and cotton-cellulose aerogels from environmental waste for oil spillage cleanup. Materials & Design. 130: 452-458.
11.Feng, J., Nguyen, S.T., Fan, Z., and Duong, H.M. 2015. Advanced fabrication and oil absorption properties of super-hydrophobic recycled cellulose aerogels. Chem. Engin. J. 270: 168-175.
12.Fingas, M. 2016. Oil spill science and technology, Gulf professional publishing, USA, 1078p.
13.Gerente, C., Lee, V.K.C., Cloirec, P.L., and McKay, G. 2007. Application of chitosan for the removal of metals from wastewaters by adsorption-mechanisms and models review. Critical reviews in environmental science and technology. 37: 41-127.
14.Granström, M., née Pääkkö, M. K., Jin, H., Kolehmainen, E., Kilpeläinen, I., and Ikkala, O. 2011. Highly water repellent aerogels based on cellulose stearoyl esters. Polymer Chemistry. 2: 8. 1789-1796.
15.Gupta, P., Singh, B., Agrawal, A.K., and Maji, P.K. 2018. Low density and high strength nanofibrillated cellulose aerogel for thermal insulation application. Materials & Design. 158: 224-236.
16.Hoepfner, S., Ratke, L., and Milow,B. 2008. Synthesis and characterisation of nanofibrillar cellulose aerogels. Cellulose. 15: 121-129.
17.Jiang, F., and Hsieh, Y.-L. 2014. Amphiphilic superabsorbent cellulose nanofibril aerogels. J. Mater. Chem. A.
2: 18. 6337-6342.
18.Jiang, F., and Hsieh, Y.L. 2014. Assembling and redispersibility of rice straw nanocellulose: effect of tert-butanol. ACS Appl Mater Interfaces.6: 20075-20084.
19.Jin, C., Han, S., Li, J., and Sun, Q. 2015. Fabrication of cellulose-based aerogels from waste newspaper without any pretreatment and their use for absorbents. Carbohydr Polym. 123: 150-156.
20.Kim, C.H., Youn, H.J., and Lee, H.L. 2015. Preparation of cross-linked cellulose nanofibril aerogel with water absorbency and shape recovery. Cellulose. 22: 3715-3724.
21.Korhonen, J.T., Kettunen, M., Ras, R. H., and Ikkala, O. 2011. Hydrophobic nanocellulose aerogels as floating, sustainable, reusable, and recyclable oil absorbents. ACS Appl Mater Interfaces. 3: 1813-1816.
22.Lewis, A., Trudel, B.K., Belore, R.C., and Mullin, J.V. 2010. Large-scale dispersant leaching and effectiveness experiments with oils on calm water. Marine pollution bulletin. 60: 244-254.
23.Liao, Q., Su, X., Zhu, W., Hua, W., Qian, Z., Liu, L., and Yao, J. 2016. Flexible and durable cellulose aerogels for highly effective oil/water separation. RSC Adv. 6: 63773-63781.
24.Liu, H., Geng, B., Chen, Y., andWang, H. 2016. Review on the aerogel-type oil sorbents derived from nanocellulose. ACS sustainable chemistry & engineering. 5. 49-66.
25.Long, L.-Y., Weng, Y.-X., and Wang, Y.Z. 2018. Cellulose aerogels: Synthesis, applications and prospects. Polymers.
10: 6. 1-28.
26.Meng, Y., Young, T.M., Liu, P., Contescu, C.I., Huang, B., and Wang, S. 2014. Ultralight carbon aerogel from nanocellulose as a highly selective oil absorption material. Cellulose. 22: 435-447.
27.Mulyadi, A., Zhang, Z., and Deng, Y. 2016. Fluorine-free oil absorbents made from cellulose nanofibril aerogels. ACS appl mater interfaces. 8: 2732-2740.
28.Muttin, F. 2008. Structural analysis of oil-spill containment booms in coastal and estuary waters. Applied ocean research. 30: 107-112.
29.Nakagaito, A., Kondo, H., and Takagi,H. 2013. Cellulose nanofiber aerogel production and applications. J. Reinforced Plastic. Com. 32: 1547-1552.
30.Nguyen, S.T., Feng, J., Le, N.T., Le, A.T.T., Hoang, N., Tan, V.B.C., and Duong, H.M. 2013. Cellulose aerogel from paper waste for crude oil spill cleaning. Industrial & engineering chemistry research. 52: 18386-18391.
31.Okiel, K., El-Sayed, M., and El-Kady, M.Y. 2011. Treatment of oil–water emulsions by adsorption onto activated carbon, bentonite and deposited carbon. Egypt. J. Petroleum. 20: 9-15.
32.Pääkkö, M., Vapaavuori, J., Silvennoinen, R., Kosonen, H., Ankerfors, M., Lindström, T., Berglund, L.A., and Ikkala, O. 2008. Long and entangled native cellulose I nanofibers allow flexible aerogels and hierarchically porous templates for functionalities. Soft matter. 4: 2492-2499.
33.Saito, T., Uematsu, T., Kimura, S., Enomae, T., and Isogai, A. 2011. Self-aligned integration of native cellulose nanofibrils towards producing diverse bulk materials. Soft matter. 7: 8804-8809.
34.Sehaqui, H., Zhou, Q., and Berglund, L. A. 2011. High-porosity aerogels of high specific surface area prepared from nanofibrillated cellulose (NFC). Composites science and technology. 71: 1593-1599.
35.Wang, D., McLaughlin, E., Pfeffer, R., and Lin, Y. 2012. Adsorption of oils from pure liquid and oil–water emulsion on hydrophobic silica aerogels. Separation and purification technology. 99: 28-35.
36.Wang, S., Peng, X., Zhong, L., Tan, J., Jing, S., Cao, X., Chen, W., Liu, C., and Sun, R. 2015. An ultralight, elastic, cost-effective, and highly recyclable superabsorbent from microfibrillated cellulose fibers for oil spillage cleanup. Journal of materials chemistry A.3: 8772-8781.
37.Wang, X., Zhang, Y., Jiang, H., Song, Y., Zhou, Z., and Zhao, H. 2017. Tert-butyl alcohol used to fabricate nano-cellulose aerogels via freeze-drying technology. Materials research express. 4: 6.
38.Xiao, S., Gao, R., Lu, Y., Li, J., and Sun, Q. 2015. Fabrication and characterization of nanofibrillated cellulose and its aerogels from natural pine needles. Carbohydrate polymers. 119: 202-209.
39.Zhang, W., Zhang, Y., Lu, C., and Deng, Y. 2012. Aerogels from crosslinked cellulose nano/micro-fibrils and their fast shape recovery property in water. J. Mater. Chem. 22: 11642-11650.
40.Zhang, X., Wang, Y., Zhao, J., Xiao, M., Zhang, W., and Lu, C. 2016. Mechanically strong and thermally responsive cellulose nanofibers/
poly (N-isopropylacrylamide) composite aerogels. ACS sustainable chemistry & engineering. 4: 4321-4327.
41.Zhang, X., Yu, Y., Jiang, Z., andWang, H. 2015. The effect of freezing speed and hydrogel concentration on
the microstructure and compressive performance of bamboo-based cellulose aerogel. J. Wood Sci. 61: 595-601.
42.Zhang, Z., Sèbe, G., Rentsch, D., Zimmermann, T., and Tingaut, P. 2014. Ultralightweight and flexible silylated nanocellulose sponges for the selective removal of oil from water. Chemistry of materials. 26: 2659-2668.

فایل ها

هم رسانی

ارجاع به این مقاله

آمار